これ以上サービスを利用しないドメインはどのように削除すれば良いですか？

ユーザインターフェースから直接Webサイトを削除することができます。ユーザインターフェース→ユーザ設定→削除から削除でき、サイトが完全に削除されるまで3日間の猶予期間があります。
永久削除が行われる前の3日間の猶予期間内にDNS情報を元のDNS情報に切り戻さない場合、Webサイトへのアクセスができないため、DNSレコードを変更して削除する必要があります。